近日，东南大学化学化工学院、江苏省富碳材料器件工程研究中心张袁健教授课题组（https://carbosensing.group）在提高氮化碳的电化学发光效率和机理研究方面取得重要进展。相关成果以“Timescale Correlation of Shallow Trap States Increases Electrochemiluminescence Efficiency in Carbon Nitrides”为题在国际期刊Nature Communications上在线发表。
经过数十亿年的进化，生物的能量转换效率几乎接近于物理极限。不同能量之间的转换效率对生物的生长、繁殖和生存起着至关重要的作用。同理，不同能量间的高效转换在科学和技术领域也发挥着至关重要的作用。其中，电化学发光是一种在电极表面通过电化学反应将电能转换为光能的技术，已成功地应用在150多种重要临床疾病生物标志物的检测。一般来说，高效率的电化学发光体在提高生物传感器的灵敏度方面至关重要。然而，目前大多数发光体在水溶液中的电化学发光效率都较低。
从原理上讲，物质的性质不仅仅取决于物质本身的元素种类，还受物质的空间尺度和时间尺度影响。对于电化学发光而言，其电荷转移路径多，包括发光体内部的电子转移（微秒级）、发光体/共反应物界面上的氧化还原反应（毫秒级）以及电子激发态与基态（皮秒至纳秒级）之间的转换。这些过程的时间跨度高达9个数量级，彼此不匹配，成为限制电化学发光效率的一个重要因素，因此，对电化学发光的电子转移过程进行时间尺度上的调控，将会为提高电化学发光效率开启一种崭新的方法。
鉴于此，张袁健团队报道了在二维氮化碳层间利用Au-N键实现电子传递时间尺度调控的新方法，显著提高了氮化碳的电化学发光效率。通过对电化学发光过程复杂电子转移过程的定量分析，发现位于氮化碳层间的Au-N键能够加快发光体内部的电子转移动力学。更重要的是，通过引入Au-N键而产生的浅电子捕获态能够作为电子“补给站”，协调发光体内部快速的电子转移和发光体/共反应物界面上缓慢的氧化还原反应过程，最终加快了电子-空穴复合过程，进而提高了氮化碳的电化学发光效率。
东南大学化学化工学院的博士生方艳峰和杨宏为该工作的共同第一作者，张袁健教授和医学院沈艳飞教授为通讯作者，东南大学为该工作的唯一完成单位。
该工作得到了国家自然科学基金的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-48011-y
供稿：化学化工学院
